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专利名称：一种二氧化镎样品中裂变产物γ能量发射率的测定方法

专利类型：发明专利

专利申请号：CN202011557115.2

专利申请（专利权）人：中核四0四有限公司
权利人地址：甘肃省嘉峪关市中核四0四办公楼1015室

专利发明（设计）人：孙媛媛,李秀娟,杨晶,杨松涛,姜国杜,蒋军清,孔令芳,刘晓霞,吴秋燕,马小燕

专利摘要：本发明属于乏燃料后处理技术领域，具体涉及一种二氧化镎样品中裂变产物γ能量发射率的测定方法。制备11mol/L?HNO3+0.08mol/L?HF混合酸；二氧化镎样品溶解：称取二氧化镎粉末样品于玻璃烧杯中；加入混合酸，轻轻摇动使样品与酸混合均匀；加热溶解，目视无残渣且溶液清亮，继续加热浓缩蒸至近干，得到溶解液；冷却后将溶解液转移至玻璃容量瓶中，滴加硝酸至石英容量瓶刻度线，盖好瓶盖，将石英容量瓶上下摇晃，摇匀后即待测样品溶解液；打开γ谱仪，预热后升高压，高压预热，测量仪器本底；二氧化镎样品测定。该方法检测下限适合乏燃料后处理中试厂二氧化镎样品中裂变产物γ能量发射率的测定，同时减少了样品放射性对操作人员的伤害。

主权利要求：
1.一种二氧化镎样品中裂变产物γ能量发射率的测定方法，其特征在于：(1)制备11mol/LHNO3+0.08mol/LHF混合酸；
(2)二氧化镎样品溶解：称取二氧化镎粉末样品于玻璃烧杯中；加入混合酸，轻轻摇动使样品与酸混合均匀；加热溶解，目视无残渣且溶液清亮，继续加热浓缩蒸至近干，得到溶解液；冷却后将溶解液转移至玻璃容量瓶中，滴加硝酸至石英容量瓶刻度线，盖好瓶盖，将石英容量瓶上下摇晃，摇匀后即待测样品溶解液；
(3)打开γ谱仪，预热后升高压，高压预热，测量仪器本底；
(4)二氧化镎样品测定：移取待测样品溶解液于有机玻璃样品检测池中，置于γ谱仪测量室中，绑定γ谱仪仪器效率刻度文件，对待测样品溶解液进行测量，样品测量时间应确保获得的各γ核素的净计数大于400；γ谱仪将根据样品谱图、本底谱图进行解谱，给出待测样品溶解液中各被测核素的活度Ai；
(5)分析结果计算
二氧化镎样品粉末中被测核素的比活度按公式(1)计算：
式中：
ci——二氧化镎样品中第i种被测核素的比活度，单位为贝克每克；
Ai——二氧化镎样品中第i种被测核素的活度，单位为贝克；
m——称取二氧化镎样品的质量，单位为克；
w——二氧化镎样品中镎的质量分数，％；
10——二氧化镎待测样品溶解液移取体积，单位为毫升；
二氧化镎样品粉末中裂变产物的总γ辐射按公式(2)计算：
Q＝∑ci×Ei………………………………(2)
式中：
Q——二氧化镎样品中裂变产物产生的γ辐射，单位为兆电子伏贝克每克；
ci——二氧化镎样品中第i种被测核素的比活度，单位为贝克每克；
Ei——二氧化镎第i种被测核素衰变放出的平均γ射线能量，单位为兆电子伏。
2.根据权利要求1所述的二氧化镎样品中裂变产物γ能量发射率的测定方法，其特征在于：(1)制备11mol/LHNO3+0.08mol/LHF混合酸：用100mL量筒量取60mL～70mL分析纯硝酸边搅拌边加入10mL～20mL去离子水，加入0.1mL～0.2mL氢氟酸，冷却后转入100mL带刻度的塑料容量瓶中，用去离子水定容至100mL塑料容量瓶的刻度线，盖好瓶盖，将塑料容量瓶上下摇晃10次～15次，溶液摇匀后转移至体积≥100mL的聚乙烯试剂瓶中贮存。
3.根据权利要求1所述的二氧化镎样品中裂变产物γ能量发射率的测定方法，其特征在于：(2)二氧化镎样品溶解：使用精度为0.1mg的分析天平准确称取0.08g～0.1g二氧化镎粉末样品于50mL玻璃烧杯中。
4.根据权利要求1所述的二氧化镎样品中裂变产物γ能量发射率的测定方法，其特征在于：加入混合酸2mL～5mL，轻轻摇动使样品与酸混合均匀。
5.根据权利要求1所述的二氧化镎样品中裂变产物γ能量发射率的测定方法，其特征在于：设定电热板温度至160℃～170℃加热溶解，目视无残渣且溶液清亮。
6.根据权利要求1所述的二氧化镎样品中裂变产物γ能量发射率的测定方法，其特征在于：冷却后将溶解液转移至10mL玻璃容量瓶中，滴加1mol/L硝酸至10mL石英容量瓶刻度线，盖好瓶盖，将石英容量瓶上下摇晃10次～15次，摇匀后即待测样品溶解液。
7.根据权利要求1所述的二氧化镎样品中裂变产物γ能量发射率的测定方法，其特征在于：打开γ谱仪，预热10min～15min后升高压，高压预热30min～40min，测量仪器本底。
8.根据权利要求1所述的二氧化镎样品中裂变产物γ能量发射率的测定方法，其特征在于：(4)二氧化镎样品测定：用10mL移液器准确移取10mL待测样品溶解液于有机玻璃样品检测池中。 说明书 : 一种二氧化镎样品中裂变产物γ能量发射率的测定方法技术领域[0001] 本发明属于乏燃料后处理技术领域，具体涉及一种二氧化镎样品中裂变产物γ能量发射率的测定方法。背景技术[0002] 为控制二氧化镎产品质量，必须建立相应的二氧化镎样品分析检测技术标准和完善的分析检测体系，裂变产物γ能量发射率是其中必须检测的项目之一。同时对工艺生产流程运行状态的反映也具有重要意义，因此准确、及时、稳定地分析二氧化镎粉末中裂变产物γ能量发射率是非常必要的，是控制产品是否合格的重要指标，准确、及时、稳定地分析二氧化镎中裂变产物γ能量发射率对于反应工艺流程是否在可控状态下，判断煅烧温度等工艺参数是否达到要求，是乏燃料后处理质量控制的基本要求之一。[0003] 国外《核级硝酸铀酰溶液的化学、质谱、光谱化学、核化学和放射分析方法ASTMC799》中β计数法测定裂变产物的活度和γ计数法测定裂变产物活度的方法需要较大的称样量，最少需要10g的粉末样品，此方法的缺点在于消耗大量的二氧化镎粉末，从而造成核材料损失。《核级钚金属的化学、质谱、光谱化学、核化学和放射化学分析方法》中γ射线能谱法测定γ辐射裂变产物为盐酸体系，而《核级硝酸钚溶液的化学、质谱、光谱化学、核化学和放射化学分析方法》中γ射线能谱法测定γ辐射裂变产物可测定硝酸体系的裂变产物，检测方法接近，样品需要制盘测定。国内《裂变产物中～(90)Rb的快速放化分离方法研究》、《同位素稀释?热电离质谱法测定乏燃料中裂变产物～(121)Sn和～(126)Sn》等，裂变产物一般采用质谱、ICP?MS、γ谱仪等仪器测定。因现有仪器设备设施情况、分析操作过程、检测时间等因素制约，同时二氧化镎中裂变产物分析总体裂变元素含量，不是单一核素，因此不能直接应用上述分析方法。发明内容[0004] 本发明的目的在于提供一种过程简单、操作简便的后处理二氧化镎样品中裂变产物γ能量发射率的测定方法。[0005] 为达到上述目的，本发明所采取的技术方案为：[0006] 一种二氧化镎样品中裂变产物γ能量发射率的测定方法，[0007] (1)制备11mol/LHNO3+0.08mol/LHF混合酸；[0008] (2)二氧化镎样品溶解：称取二氧化镎粉末样品于玻璃烧杯中；加入混合酸，轻轻摇动使样品与酸混合均匀；加热溶解，目视无残渣且溶液清亮，继续加热浓缩蒸至近干，得到溶解液；冷却后将溶解液转移至玻璃容量瓶中，滴加硝酸至石英容量瓶刻度线，盖好瓶盖，将石英容量瓶上下摇晃，摇匀后即待测样品溶解液；[0009] (3)打开γ谱仪，预热后升高压，高压预热，测量仪器本底；[0010] (4)二氧化镎样品测定：移取待测样品溶解液于有机玻璃样品检测池中，置于γ谱仪测量室中，绑定γ谱仪仪器效率刻度文件，对待测样品溶解液进行测量，样品测量时间应确保获得的各γ核素的净计数大于400；γ谱仪将根据样品谱图、本底谱图进行解谱，给出待测样品溶解液中各被测核素的活度Ai；[0011] (5)分析结果计算[0012] 二氧化镎样品粉末中被测核素的比活度按公式(1)计算：[0013][0014] 式中：[0015] ci——二氧化镎样品中第i种被测核素的比活度，单位为贝克每克；[0016] Ai——二氧化镎样品中第i种被测核素的活度，单位为贝克；[0017] m——称取二氧化镎样品的质量，单位为克；[0018] w——二氧化镎样品中镎的质量分数，％；[0019] 10——二氧化镎待测样品溶解液移取体积，单位为毫升；[0020] 二氧化镎样品粉末中裂变产物的总γ辐射按公式(2)计算：[0021] Q＝∑ci×Ei………………………………(2)[0022] 式中：[0023] Q——二氧化镎样品中裂变产物产生的γ辐射，单位为兆电子伏贝克每克；[0024] ci——二氧化镎样品中第i种被测核素的比活度，单位为贝克每克；[0025] Ei——二氧化镎第i种被测核素衰变放出的平均γ射线能量，单位为兆电子伏。[0026] (1)制备11mol/LHNO3+0.08mol/LHF混合酸：用100mL量筒量取60mL～70mL分析纯硝酸边搅拌边加入10mL～20mL去离子水，加入0.1mL～0.2mL氢氟酸，冷却后转入100mL带刻度的塑料容量瓶中，用去离子水定容至100mL塑料容量瓶的刻度线，盖好瓶盖，将塑料容量瓶上下摇晃10次～15次，溶液摇匀后转移至体积≥100mL的聚乙烯试剂瓶中贮存。[0027] (2)二氧化镎样品溶解：使用精度为0.1mg的分析天平准确称取0.08g～0.1g二氧化镎粉末样品于50mL玻璃烧杯中。[0028] 加入混合酸2mL～5mL，轻轻摇动使样品与酸混合均匀。[0029] 设定电热板温度至160℃～170℃加热溶解，目视无残渣且溶液清亮。[0030] 冷却后将溶解液转移至10mL玻璃容量瓶中，滴加1mol/L硝酸至10mL石英容量瓶刻度线，盖好瓶盖，将石英容量瓶上下摇晃10次～15次，摇匀后即待测样品溶解液。[0031] 打开γ谱仪，预热10min～15min后升高压，高压预热30min～40min，测量仪器本底。[0032] (4)二氧化镎样品测定：用10mL移液器准确移取10mL待测样品溶解液于有机玻璃样品检测池中。[0033] 本发明所取得的有益效果为：[0034] 按照上述方法及技术路线，已经成功地完成了一种二氧化镎样品裂变产物γ能量发射率的测定方法的建立。已在乏燃料后处理中试厂得到成功应用。方法选择合适的样品量，选择合适的被测样品体积，方法检测下限适合乏燃料后处理中试厂二氧化镎样品中裂变产物γ能量发射率的测定，同时减少了样品放射性对操作人员的伤害，消除裂变产物γ能量发射率测定的影响带来的测量误差。分析方法精密度优于5％，测定干扰。跋煲蛩厣，检测效果好。具体实施方式[0035] 下面结合具体实施例对本发明进行详细说明。[0036] 本发明包括能量刻度、γ谱仪无源效率刻度测量方法的准确性检验、方法检测下限的降低等部分内容。[0037] (1)能量刻度[0038] 在γ谱仪所确定仪器参数条件下，将仪器预热稳定，把241Am和152Eu刻度源放在探测器上，进行测量，获取谱图。调用能量刻度程序，进行能量刻度。在样品测量时，通过测得未知γ射线峰位即可确定其能量进而对γ核素进行识别。[0039] (2)样品溶解[0040] 准确称取适量二氧化镎粉末样品于玻璃烧杯中。加入一定体积混合酸，轻轻摇动使样品与酸混合均匀。加热溶解，溶解液中目视无残渣且溶液清亮，继续加热浓缩蒸至近干。冷却后转移至容量瓶中，用硝酸定容，摇匀待用。[0041] (3)样品测定[0042] 移取样品溶解液于有机玻璃样品检测池中，置于仪器测量室中，绑定仪器效率刻度文件，对样品试液进行测量，样品测量时间应确保获得的各主要γ核素的净计数大于400。仪器分析软件将根据样品谱、本底谱进行解谱，给出样品试液中各被测核素的活度Ai。[0043] 本发明具体步骤如下：[0044] (1)混合酸制备(11mol/LHNO3+0.08mol/LHF)[0045] 用100mL量筒量取60mL～70mL分析纯硝酸边搅拌边加入10mL～20mL去离子水，加入0.1mL～0.2mL氢氟酸，冷却后转入100mL带刻度的塑料容量瓶中，用去离子水定容至100mL塑料容量瓶的刻度线，盖好瓶盖，将塑料容量瓶上下摇晃10次～15次，溶液摇匀后转移至体积≥100mL的聚乙烯试剂瓶中贮存。[0046] (2)二氧化镎样品溶解[0047] 使用精度为0.1mg的分析天平准确称取0.08g～0.1g二氧化镎粉末样品于50mL玻璃烧杯中。加入混合酸2mL～5mL，轻轻摇动使样品与酸混合均匀。设定电热板温度至160℃～170℃加热溶解，目视无残渣且溶液清亮，继续加热浓缩蒸至近干，得到溶解液。冷却后将上述溶解液转移至10mL玻璃容量瓶中，滴加1mol/L硝酸至10mL石英容量瓶刻度线，盖好瓶盖，将石英容量瓶上下摇晃10次～15次，溶液摇匀后即待测样品溶解液。[0048] (3)打开仪器测定本底[0049] 打开γ谱仪，预热10min～15min后升高压，高压预热30min～40min。测量仪器本底。[0050] (4)二氧化镎样品测定[0051] 用10mL移液器准确移取10mL待测样品溶解液于有机玻璃样品检测池中，置于γ谱仪测量室中，绑定γ谱仪仪器效率刻度文件，对待测样品溶解液进行测量，样品测量时间应确保获得的各γ核素的净计数大于400。γ谱仪将根据样品谱图、本底谱图进行解谱，给出待测样品溶解液中各被测核素的活度Ai。[0052] (5)分析结果计算[0053] 二氧化镎样品粉末中被测核素的比活度按公式(1)计算。[0054][0055] 式中：[0056] ci——二氧化镎样品中第i种被测核素的比活度，单位为贝克每克(Bq/g)；[0057] Ai——二氧化镎样品中第i种被测核素的活度，单位为贝克(Bq)；[0058] m——称取二氧化镎样品的质量，单位为克(g)；[0059] w——二氧化镎样品中镎的质量分数，％；[0060] 10——二氧化镎待测样品溶解液移取体积，单位为毫升(mL)。[0061] 二氧化镎样品粉末中裂变产物的总γ辐射按公式(2)计算。[0062] Q＝∑ci×Ei………………………………(2)[0063] 式中：[0064] Q——二氧化镎样品中裂变产物产生的γ辐射，单位为兆电子伏贝克每克(MeV·Bq/g)；[0065] ci——二氧化镎样品中第i种被测核素的比活度，单位为贝克每克(Bq/g)；[0066] Ei——二氧化镎第i种被测核素衰变放出的平均γ射线能量，单位为兆电子伏(MeV)。

专利地区：甘肃

专利申请日期：2020-12-25

专利公开日期：2024-09-10

专利公告号：CN114689617B